對于溶解纖維素而言，有效地破壞纖維素中的氫鍵網絡至關重要.離子液體中的陰離子通過與纖維素鏈上羥基氫原子形成強氫鍵而在纖維素溶解過程中起主要作用.但是，人們對于離子液體中的陽離子在纖維素溶解過程中所起作用的認識仍然存在爭議^{[6, 7, 9, 19]}.一部分學者通過核磁共振弛豫和分子動力學研究，認為陽離子和纖維素之間的相互作用可以忽略不計；而本課題組和一部分學者則認為，陽離子結構對離子液體溶解纖維素的能力絕不能忽視，“僅陰離子起作用”的觀點很難解釋很多實驗現象，例如：對于可溶解纖維素的離子液體，當其陽離子為常見的咪唑型和吡啶型離子時，即使陰離子(如Cl^-)不變，當陽離子結構改變時，如取代基種類和取代基鏈長發生變化，離子液體溶解纖維素的能力將顯著改變，甚至不能溶解纖維素.部分理論研究的結果也表明陽離子在纖維素的溶劑化過程中起到了一些次級作用，例如：范德華相互作用、靜電相互作用和氫鍵相互作用等.

2005年，我們提出了離子液體陰陽離子的協同效應是溶解纖維素的主要驅動力，如圖 1(b)所示^[16]，強調了陽離子對纖維素溶解的作用.進一步，我們通過常規、變溫和原位核磁研究證明了纖維素中的羥基與離子液體中的陰陽離子之間均形成了氫鍵作用^{[20, 21]}.體積相對較小的陰離子與羥基的氫原子形成氫鍵，咪唑陽離子通過芳香氫(特別是2位氫)與較小空間位阻的纖維素羥基氧原子形成氫鍵.我們的實驗研究結果得到了國際同行的普遍認同^{[22, 23]}.最近，我們通過合成一系列特定結構的離子液體，系統研究了“離子液體陰陽離子化學結構—離子液體溶解纖維素能力—離子液體與纖維素之間的相互作用”之間的關系，進一步證明了離子液體陰陽離子協同作用溶解纖維素的機理^[24].結合溶劑化顯色探針方法, 我們提出了能溶解纖維素的離子液體應滿足的定性條件：陰離子是強氫鍵受體；陽離子是中等的氫鍵給體，具有較活潑的氫原子；離子液體解離能較低，且陰陽離子體積不能太大.最近，更多的學者提供了與我們所提出的機理相一致的實驗和理論證據