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通過SMD溶劑模型描述離子液體溶劑環境的方法

2019-03-09 20:00:32 adman 463

Truhlar搞出來的SMD溶劑模型是一種比較普適的隱式溶劑模型。原理上,只要你給了溶劑的以下參數,就可以通過SMD溶劑模型描述溶劑環境:
● 靜態介電常數eps(298K)
 ● 動態介電常數epsinf或折射率(前者是后者的平方)
● Abraham氫鍵酸度:來自Abraham的一些文章
● Abraham氫鍵堿度:來自Abraham的一些文章
● 氣液界面表面張力(298K)
 ● 芳香度:溶劑分子中芳香碳占重原子(即非氫原子)的比例
● 鹵素度:溶劑分子中鹵素占重原子(即非氫原子)的比例

對于SMD溶劑模型而言,離子液體作為溶劑并沒有任何特殊性,只要提供了離子液體的以上參數,就可以用SMD恰當地描述離子液體溶劑環境。這種做法的可靠性在SMD原作者的一篇文章J. Phys. Chem. B, 116, 9122 (2012)中得到了充分驗證,文中測試了一批常見的離子液體體系。從測試結果看,在計算溶解自由能的計算精度上,離子液體和普通分子作為溶劑的情況差不多,盡管對于有的離子液體誤差比較大,比如[EMIM][PF6]。

用SMD描述離子液體的一個困難之處是很多離子液體的SMD參數找不全。如果你感興趣的只是溶劑-溶質之間的極性部分作用還好,只需要定義eps,有些時候也需要定義epsinf(或折射率),這就夠了,而其它參數不會被利用;而如果還需要考慮溶劑的非極性部分貢獻,那就很麻煩,表面張力可能還不難找,但Abraham氫鍵酸度和堿度沒地方搞去。

為了解決離子液體SMD參數往往找不全的問題,JPCB那篇文章里提出一個模型叫SMD-GIL,其中GIL是generic ionic liquid的縮寫。這個模型并不是一個新的溶劑模型的形式,它的意思只不過是把除了芳香度和鹵素度以外的SMD參數都直接設為許多離子液體實驗上已知的參數的平均值。SMD-GIL的參數值在JPCB文中給了:
 靜態介電常數=11.5
折射率=1.43(折合動態介電常數=1.43^2=2.0449)
Abraham氫鍵酸度=0.229
 Abraham氫鍵堿度=0.265
表面張力=61.24 cal/mol/A^2
而離子液體的芳香度和鹵素度自己根據其化學組成手動一算就知道。

根據JPCB文中的測試,使用SMD-GIL參數計算和使用實際離子液體的實驗參數做SMD計算得到的結果精度半斤八兩,互有勝負。因此,通過SMD溶劑模型描述你用的離子液體,有實驗值的參數可以直接用實驗值,而沒有的就用SMD-GIL給出的離子液體的平均參數代替即可,結果是合理的;或者如果你懶得找實驗參數,則所有參數都用SMD-GIL的也完全沒問題。JPCB文中也給出了一些常見離子液體的實驗參數,見文中表1、3。

默尼化工科技(上海)有限公司

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