離子液體作為脫碘強親電試劑【默尼離子液體】

2025-02-18 10:46:45 sh默尼 23

全球能源需求的增長和溫室氣體減排的關注推動了核能研究。與核能相關的一個主要安全問題是核廢料流的適當管理，包括多種裂變產物、錒系元素、鑭系元素和揮發性放射性核素。其中，捕獲揮發性氣態裂變產物，如放射性碘(I₂)等極具挑戰性。I₂在地質環境中遷移性強，其同位素¹²⁹I半衰期長，需可靠地捕獲和存儲。¹³¹I半衰期短，但會直接影響人體代謝，尤其是甲狀腺，所以需要立即捕獲。因此，開發有效捕獲放射性I₂的功能材料至關重要。

目前，活性炭、沸石、多孔有機聚合物、金屬有機框架和共價有機框架等多孔材料已被用于捕獲I₂。COFs是由輕元素組成的、高度有序的結晶有機聚合物，在化學和材料工程領域研究廣泛。在氣體吸附和分離應用中，向COF結構引入雜原子可提高其相關性能。其中，氮、氟、硫、氧等雜原子可提供活性位點，改變電子分布。但以苯環為主要結構單元的COFs電子云分布均勻、無富電子部分，對親電目標（如I₂）的親和力弱。通過強親電體修飾，可改變芳香框架的電子云分布以提高其性能。但精確構建目標COFs還面臨一些挑戰。

基于此，來自四川大學的陶國宏、何玲聯合懷俄明大學的Maohong Fan研究團隊提出利用離子液體溶液工藝策略(ILSP)，對中性共價有機框架TpPaSO₃H (COF-H)進行修飾，以提高I₂的捕獲性能。研究者選擇了1-丁基-3-甲基咪唑溴鹽(BmimBr)、1-丁基-4-甲基-1,2,4-三唑溴鹽(MC₄trimBr)和4-氨基-1-丁基-1,2,4-三唑溴鹽(AC₄trimBr)這三種具有相似結構和遞減親電特性的離子液體，采用ILSP對COF-H進行修飾，修飾后的COF分別命名為COF-Bmim、COF-MC₄trim和COF-AC₄trim。該研究使用ILSP方法修飾COF-H，修飾后的COF-H對I₂的吸附性能顯著提升。局部極性的增加導致富電位點與I₂之間的相互作用更強，并且與吸附性能呈正相關。局部極性的發現為COF的精確合成提供了重要指導。

原文鏈接：

https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.150913

原文作者：

Jie Fu, Jia-Ying Liu, Yue-Ru Zhou, Lei Zhang, Shuang-Long Wang, Song Qin, Maohong Fan, Guo-Hong Tao, and Ling He

DOI: 10.1016/j.cej.2024.150913

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