聚離子液體(PILs)是一類由離子液體單體聚合而成的高分子化合物，與傳統(tǒng)聚合物相比，其陰陽離子結(jié)合引入的多種相互作用力除增加界面粘附強度外，還能有效促進聚離子液體與導(dǎo)熱材料之間的連接。PIL粘彈性體繼承了聚離子液體的熱穩(wěn)定性、可再加工性和機械靈活性等優(yōu)良性質(zhì)，是很有前途的聚合物材料。然而，將PIL粘彈性體用作TIMs基質(zhì)的研究仍較少。

基于此，來自中國科學(xué)院深圳先進技術(shù)研究院的么依民、孫蓉和華南理工大學(xué)的李烈軍及他們的團隊制備了聚(1-丁基-3-乙烯基咪唑)四氟硼酸鹽(P[Im₄, V]BF₄)粘彈性體，并評價了其作為TIMs基質(zhì)的潛力。

  首先，研究人員制備了P[Im₄, V]BF₄并對其結(jié)構(gòu)進行表征。如圖1所示，在¹H NMR、FTIR譜圖中可以觀察到相應(yīng)官能團的特征吸收峰，證明了P[Im₄, V]BF₄的成功制備。熱重分析結(jié)果表明P[Im₄, V]BF₄具有良好的熱穩(wěn)定性（在空氣和N₂條件下，P[Im₄, V]BF₄的分解溫度分別為277.3 °C和281.1 °C），有望用作TIMs基質(zhì)。

  然后，研究人員對P[Im₄, V]BF₄的溶解性進行了測試（圖2）并制備了P[Im₄, V]BF₄粘彈性體。結(jié)果顯示，P[Im₄, V]BF₄不溶于純水、乙醇和甲苯，但易溶于DMF等溶劑，這一特性有利于在不同溶劑環(huán)境中對其進行彈性粘附應(yīng)用。隨后，研究人員通過以下步驟制備了P[Im₄, V]BF₄粘彈性體：(1) 將P[Im₄, V]BF₄粉末溶于DMF中得到均一的溶液；(2)干燥。制備所得彈性體具有良好的界面適應(yīng)性，可快速粘附到銅(Cu)、硅(Si)、玻璃等基材上。此外，該彈性體還具有良好的再加工性和自愈性。經(jīng)DMF分散、蒸發(fā)后，可實現(xiàn)粘彈性體的再生。后續(xù)實驗結(jié)果顯示，加熱至100 °C可實現(xiàn)粘彈性體的自修復(fù)，且愈合后的材料仍保持良好的拉伸性能。

最后，為考察P[Im₄, V]BF₄粘彈性體作為TIMs基質(zhì)的潛力，研究人員將PIL和液態(tài)金屬(Liquid Metal, LM)通過物理混合制備了PIL/LM復(fù)合材料（LM體積分數(shù)為46%）。如圖5所示，盡管復(fù)合材料的斷裂伸長率有所下降，但仍能保持在351%左右。此外，溫度循環(huán)測試結(jié)果顯示，PIL/LM TIM經(jīng)1000次循環(huán)加熱/冷卻后仍具有優(yōu)秀的抗熱沖擊性能，這有利于其在長期使用過程中維持器件穩(wěn)定的散熱功能。

  綜上所述，該研究制備的PIL粘彈性體具有優(yōu)異的機械性能、高界面粘附強度和顯著的自修復(fù)能力，具有用作TIMs基質(zhì)的巨大潛力。該研究為高性能TIMs的設(shè)計與制備提供了思路。